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杉田 剛; 小林 健太郎*; 山崎 太樹*; 井坂 茉由*; 板橋 英之*; 森 勝伸*
Journal of Photochemistry and Photobiology A; Chemistry, 400, p.112662_1 - 112662_8, 2020/09
被引用回数:1 パーセンタイル:2.44(Chemistry, Physical)本研究では、光触媒の性能を正確に評価するために、イオンクロマトグラフィー(IC)システムにフローリアクター(FR)を接続したインライン方式の光触媒性能評価システム(FR-IC)を開発した。ガラスビーズ等の基板に二層担持法で担持された光触媒の評価にFR-ICを用いた。光触媒の性能をジメチルスルホキシド(DMSO)を使用して評価した結果、紫外線によるDMSOの分解と、メタンスルホネート(MSO)やサルフェート(SA)等の副産物の形成を監視することができた。本システムは、光触媒による対象物の分解性能評価に加えて、分解による副産物の挙動を評価するためにも役立つことが期待できる。
山本 春也; 武山 昭憲; 吉川 正人
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 242(1-2), p.377 - 379, 2006/01
被引用回数:9 パーセンタイル:53.55(Instruments & Instrumentation)硫黄を添加した二酸化チタン(S-TiO)の粉末試料では、可視光領域の光吸収の発現など光学的特性が変化し、光触媒性の向上が見いだされている。そこで本研究では、S-TiO粉末を原料とした薄膜の作製を目指し、パルスレーザー蒸着法を用いて多結晶及び単結晶構造のS-TiO膜の作製を試みた。作製した膜について、X線回折,ラザフォード後方散乱法などを用いて構造評価を行った。その結果、硫黄の添加量を数at.%の濃度で制御し、シリコン基板上にアナターゼ型の多結晶TiO膜,サファイア(0001)単結晶基板上にルチル型のTiO(100)単結晶膜を作製することができた。本研究よりTiO膜中の硫黄濃度を制御する主なパラメータは、ターゲットの組成,成膜中の雰囲気,基板温度であることが明らかになった。
山本 春也; 永田 晋二*; 武山 昭憲; 吉川 正人
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 30(3), p.789 - 792, 2005/09
二酸化チタン(TiO)は優れた光触媒材料であるが、薄膜状で光触媒反応を利用する場合には、薄膜表面の微細構造化による表面積の拡大が必要とされる。本研究では、ヘリウムなど希ガスを材料表面にイオン注入した場合に形成されるブリスター(膨れ)を利用して薄膜表面の微細構造の形成制御を試みた。今回は、ヘリウムイオンの照射エネルギー(14keV),照射量(1102.310ions/cm)など、ブリスター形成条件について調べた。実験では、レーザー蒸着法により-AlO基板上に(100)面に結晶配向したルチル型TiO膜を作製し、室温でヘリウムイオン照射を行った。走査型電子顕微鏡(SEM),原子間力顕微鏡(AFM)により薄膜の表面構造の観察を行い、またX線回折(XRD),ラザフォード後方散乱(RBS)により結晶構造評価を行った。その結果、照射エネルギー:24keV,照射量:410ions/cm以上で直径が約100nm、高さが20nmのブリスターが照射領域に一様に形成することが確認できた。また、照射量に対してブリスターの大きさがほとんど変化しなかったが、照射量が210ions/cm以上になるとブリスター表面の剥離が発生することがわかった。
山本 春也; Choi, Y.; 梅林 励; 吉川 正人
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 29(6), p.2701 - 2704, 2004/00
二酸化チタン(TiO)は優れた光触媒材料であるが、薄膜状で利用する場合には、表面の微結晶化による表面積の増大及び結晶性の向上が必要とされている。本研究では、表面積の増大及び結晶性の向上を目的に酸化亜鉛(ZnO)をバッファー層に利用した高配向性二酸化チタン膜の形成条件について調べた。酸化亜鉛及び二酸化チタン膜は、低圧酸素雰囲気下でレーザー蒸着法により石英,シリコン,-AlOなどの基板上に作製し、走査型電子顕微鏡観察,X線回折,ラザフォード後方散乱により構造評価を行った。蒸着中の基板温度が約500Cで、基板上に大きさが数数十ナノメータの(0001)面に結晶配向した酸化亜鉛の微結晶から成る膜が得られ、さらにこの膜上に(001)面及び(100)面に結晶配向したアナターゼ及びルチル型二酸化チタンの微結晶から成る膜を形成することができた。また、有機色素の分解により光触媒性を評価した結果では、基板に直接二酸化チタンを成膜した試料よりも高い光触媒性が得られ、微結晶化による表面積の増大及び高配向性結晶の形成により光触媒性を向上させることができた。
梅林 励; 浅井 圭介*; 八巻 徹也; 吉川 正人
工業材料, 51(7), p.34 - 36, 2003/07
硫黄添加二酸化チタン可視光型光触媒の開発技術の概要,光触媒特性,今後の課題と展望についての解説記事である。本稿では、当該化合物の可視光応答性のメカニズムと可視光下における光化学反応について詳細に解説する。また、実用化を見据えた今後の課題についても触れており、そこでは、イオン注入技術を利用した新規可視応答型光触媒薄膜の開発の試みについても説明している。
梅林 励; 八巻 徹也; 山本 春也; 田中 茂; 浅井 圭介*
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 28(2), p.461 - 464, 2003/06
われわれは、可視光応答型光触媒材料である硫黄(S)添加二酸化チタン(TiO)のイオン注入法を利用した新たな作製法を開発した。近年、材料・環境の分野においては、可視光応答型光触媒の実現は最も注目されている研究テーマの1つである。これに対して、最近の研究で、従来固溶しにくいと考えられてきたSをTiOに添加することにより、当該物質が可視光域でも大きな光触媒能を持つことを明らかにした。しかしながら、ここで利用してきたTiSを高温で酸化するという作製方法では、ドープ量,深さ方向へのSの濃度分布など、触媒の機能性を決める重要なパラメータの制御が非常に困難である。そこでわれわれは、これらのパラメータの制御が容易で、かつ固溶しにくい元素のドーピングに優れているイオン注入法によって、S添加TiOの作製を試みてきた。200KeVに加速したSイオン(810ions/cm)を室温にて、ルチル単結晶に照射した。照射後の結晶は、空気中、600Cで6時間だけ焼成した。ラザフォード後方散乱とXPS解析の結果、OサイトにSが置換したS添加TiOが作製できたことが明らかになった。また、光電流スペクトル測定では、可視光応答性を持つことを確認した。
梅林 励; 八巻 徹也; 山本 春也; 宮下 敦巳; 田中 茂; 住田 泰史*; 浅井 圭介*
Journal of Applied Physics, 93(9), p.5156 - 5160, 2003/05
被引用回数:300 パーセンタイル:98.63(Physics, Applied)イオンビームを利用した手法によって、これまで困難だと言われてきたTiOへのSドープに成功した。本論文では、イオン注入実験の詳細と、S注入TiOの結晶構造,光学特性、及び電子構造について報告している。特筆すべき成果としては、S注入TiOは可視光励起によってVBとCBにキャリアを生成することが明らかになった。この結果は、Sドープによってバンドギャップナロウイングが起きるという理論的な予測と一致している。
山本 春也; 八巻 徹也; 楢本 洋; 田中 茂
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 206(1-4), p.268 - 271, 2003/05
被引用回数:13 パーセンタイル:64.64(Instruments & Instrumentation)光触媒材料である二酸化チタン(TiO)は、遷移金属をドープすることにより光学的特性が変化し、光触媒性の向上も期待される。本研究では、パルスレーザー蒸着法を用いてCr, Nb, Ta, Wをドープしたルチル及びアナターゼ構造の高品質なTiO単結晶膜の作製を試み、成膜条件や蒸着後の熱処理などの条件を明らかにした。作製した膜の構造評価は、X線回折とラザフォード後方散乱/チャネリング法を用いた。その結果、0.2~1.5 at.%の濃度でドープした金属原子が格子位置を占めたルチル及びアナタ-ゼ型のTiO単結晶膜の作製に成功した。また、SrTiO(001), LaAlO(001)基板上に成長させたアナターゼ型TiOの熱的安定性を調べた結果、約1000Cまでアナターゼ構造を保持することがわかった。
梅林 励; 八巻 徹也; 田中 茂; 浅井 圭介*
Chemistry Letters, 32(4), p.330 - 331, 2003/04
被引用回数:501 パーセンタイル:99.17(Chemistry, Multidisciplinary)SドープTiOが可視光応答型光触媒材料として有効であることを示す速報である。これまでの研究で、われわれは、Sイオン注入やTiSの高温酸化によってSドープTiOを作製し、当該物質が可視光応答性を持つことを示してきた。本報では、SドープTiOが、可視光照射下での有機物の光触媒酸化分解反応を促進することを明らかにしたので報告する。
梅林 励; 八巻 徹也; 伊藤 久義; 浅井 圭介*
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 63(10), p.1909 - 1920, 2002/10
被引用回数:627 パーセンタイル:99.67(Chemistry, Multidisciplinary)F-LAPW法を用いた第一原理バンド計算によって、遷移金属(Cr,Mn,Fe,Co,Ni)をドープした二酸化チタン(TiO)の電子構造解析を行った。TiOにCr,Mn,Fe,Coをドープした時は、バンドギャップ内に占有準位が形成され、電子は不純物t軌道に局在することを明らかにした。この不純物準位は、ドーパントの原子番号が大きくなるに従って低エネルギー側にシフトした。一方、Niを導入した場合は、Ni 3d軌道は、O 2p,Ti 3d軌道とともに価電子帯を形成することがわかった。既報の吸収スペクトル、及び光電流スペクトルの実験結果とわれわれの計算結果とを比較することにより、可視光域における光応答には不純物t準位が大きく関与していることを見出した。
梅林 励; 八巻 徹也; 伊藤 久義; 浅井 圭介*
Applied Physics Letters, 81(3), p.454 - 456, 2002/07
被引用回数:1351 パーセンタイル:99.93(Physics, Applied)可視光下で高活性な光触媒の新材料の開発を目的として、新物質の理論的な探索をバンド計算によって行ってきた。その結果、TiOに対して硫黄(S)を添加することが有効な手段あることを突き止めた。計算から、Sは酸素(O) と置換することによって価電子帯の幅を増加させ、結果としてバンドギャップを減少させる働きを持つことを明らかにした。しかしながら、既報のデータではTiO内のSとOの置換エネルギーは非常に大きいとされているため、Sのドーピングは困難であると考えられた。そこで、われわれはTiSを高温で酸化することで当該物質の作製を試みた。そして、同化合物を600 C(空気中)で焼成することによって、SとOの置換に成功したことを、X線回折及び光電子分光測定の結果から明らかにした。さらに、拡散反射スペクトルからは、可視域において光応答性を持つことが確認され、理論的予測の裏付けを得た。この物質は、新たな可視光応答型光触媒材料として大きな可能性を持っている。
Syarif, D. G.; 宮下 敦巳; 八巻 徹也; 住田 泰史*; Choi, Y.; 伊藤 久義
Applied Surface Science, 193(1-4), p.287 - 292, 2002/06
被引用回数:91 パーセンタイル:93.63(Chemistry, Physical)レーザ蒸着(PLD)によりガラス基板上二酸化チタン()薄膜を作製した。結晶構造,表面構造,光触媒性能の酸素分圧依存性をX線回折(XRD),原子間力顕微鏡(AFM),UV-VIS分光計で求めた。基板温度773Kの条件で酸素分圧の増加により、表面構造は平坦から粗い構造へと変化し結晶構造はルチルからアナターゼへと変化した。酸素分圧調整の結果、表面構造の変化とアナターゼ構造生成により光触媒性能は向上した。
山本 春也; 住田 泰史; 八巻 徹也; 宮下 敦巳; 楢本 洋
Journal of Crystal Growth, 237-239(Part1), p.569 - 573, 2002/04
二酸化チタン(TiO)は優れた光触媒材料であり、触媒特性の大幅な向上にはルチル及びアナターゼ構造の高品質なエピタキシャル膜の作製が必要とされている。本研究では、レーザ蒸着法によりTiOのエピタキシャル成長を試み、種々の基板と膜との結晶方位関係,基板温度と膜の結晶性の関係を明らかにすることを目的とした。TiO薄膜試料は、低圧酸素雰囲気下でエキシマレーザ(ArF 193nm)を用いたレーザ蒸着法によりLaAlO,LSAT,SrTiO,YSZ, -AlOなどの単結晶基板上に約200nmの膜厚で作製した。TiO薄膜は、X線回折とラザフォード後方散乱/チャネリング法により構造評価を行った。その結果、基板温度が約500C以上でアナターゼ構造の高品質なエピタキシャルTiO(001)膜がLaAlO(001), LSAT(001), SrTiO(001)基板上に得られ、また、-AlO(0001)及び(01-01)基板上には各々ルチル構造のTiO(100)及びTiO(001)膜が得られた。さらに光学的バンドギャップを評価し、アナターゼTiO(001)膜で3.22eV,ルチルTiO(100)膜で3.11eVの値を得た。
山本 春也; 住田 泰史; Sugiharuto; 宮下 敦巳; 楢本 洋
Thin Solid Films, 401(1-2), p.88 - 93, 2001/12
被引用回数:129 パーセンタイル:96.8(Materials Science, Multidisciplinary)光触媒材料である二酸化チタン(TiO)では、光触媒特性の向上を目的にルチル及びアナターゼ構造の高品質なエピタキシャル膜の作製が必要とされている。本研究では、レーザ蒸着法によりルチル及びアナターゼ構造のTiOのエピタキシャル成長を試み、種々の基板と膜との結晶方位関係、基板温度と膜の結晶性の関係を明らかにすることを目的とした。TiO膜は、低圧酸素雰囲気下でNb-YAGを用いたレーザ蒸着法によりSrTiO,LaAlO,LSAT,YSZ,-AlO,などの単結晶基板上に約200nmの膜厚で作製した。TiO膜は、X線回折とラザフォード後方散乱/チャネリング法により構造評価を行った。その結果、基板温度が約500でアナターゼ構造の高品質なTiO(001)膜がLaAlO(001), LSAT(001), SrTiO(001)基板上に成長でき、基板との格子整合が膜の結晶性に影響することを明らかにした。また、-AlO(0001)及び(100)基板上にルチル構造のTiO(100)及びTiO(001)膜を作製することができた。
住田 泰史; 八巻 徹也; 山本 春也; 宮下 敦巳
Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 40(6A), p.4007 - 4008, 2001/06
被引用回数:8 パーセンタイル:37.57(Physics, Applied)半導体光触媒に光を照射した際に、表面に過度的に励起されるキャリア数を直接カウントする新たな光触媒性能評価法を開発したので報告する。励起光としてN色素レーザー(パルス幅:5nsec,波長337~520nm)を用いた。基板に蒸着された半導体光触媒薄膜はITO透明電極ではさみ、光入射側をマイラーシートでブロッキングする。半導体光触媒表面に電位勾配が存在すると、パルス光により励起された電子-正孔対が電荷分離して微少な電荷qを表面に誘起する。この電荷量の入射光エネルギー依存性を観測することで、短時間で様々な使用環境下(自然光,室内光下など)の光触媒性能を予測することが可能となる。
八巻 徹也; 住田 泰史; 山本 春也; 宮下 敦巳
第11回粒子線の先端的応用技術に関するシンポジウム(BEAMS 2000)報文集, p.131 - 134, 2000/11
光触媒材料として有望な酸化チタン(TiO)半導体に非金属のFイオンを注入して、その表面改質効果について検討した。TiOルチル(001)基板に200keV Fを注入後、大気中において300,600の熱処理を各5時間行うと、TiO本来の結晶構造はほぼ回復した。試料の光電流スペクトルには、新たな信号が3.4eV付近に観測され、それは注入量の増大とともに突出した。価電子帯内にFによる不純物準位が形成されるという理論計算の結果から、このようなバンドギャップ以上のエネルギー領域における光応答性の向上は、TiOのOサイトにFが高濃度に置換したことに起因すると考えられる。Crなどの金属イオンがドープされるとバンドギャップ内に不純物準位が形成されるのに対し、Fは価電子帯内に不純物準位を形成する。この結果はTiO内で酸化電位のより高い正孔が増大したことを意味しており、光触媒の酸化力が一層強力になることが期待される。
山本 孝夫*
PNC TJ8625 96-001, 28 Pages, 1996/03
使用済核燃料の再処理後の高レベル放射性廃液中に含まれる有用核種の有効利用の観点から、太陽エネルギーの有効利用を目指して広く研究が進められている光触媒反応の可視光・紫外光の光量子を線などの放射線で置き換えた「放射線誘起触媒反応」を応用対象として取り上げ検討した。まず、光触媒反応について全体現象を構成している要素過程を検討し、可視光・紫外光の光量子を線光量子で置き換えたときに現れてくるであろう項目を放射線が持つ特異性をもとに検討した。さらに、それらをふまえた上で、問題点の摘出と今後の指針を提言した。
勝部 大樹*; 大野 真也*; 高柳 周平*; 尾島 章輝*; 前田 元康*; 吉田 光*; 西 静佳*; 吉越 章隆; 阿部 真之*
no journal, ,
TiOは高い光触媒活性を持つことが知られ広く研究されているが、光触媒反応の素過程は理解されていない。本研究では、ルチル型とアナターゼ型の違いを放射光軟X線光電子分光(XPS)を用いて明らかにした。ルチル型の方が高結合エネルギー側のOH成分が観察されることから、水吸着に対してルチル型の方が反応性が高いことが示唆された。
杉田 剛; 森 勝伸*; 下山 巖
no journal, ,
本研究では、粘土鉱物のサブグループである黒雲母をCaClで熱処理することにより、光触媒に変換することを検討した。得られた反応生成物の組成、構造、光学特性、およびCrVIとサリチル酸(SA)に対する光触媒活性を分析した。黒雲母とCaClの混合物は黒雲母の結晶構造を保持したまま600Cまで加熱できたが、700Cまで加熱すると八面体のワダライト結晶に変化した。熱処理後に得られたワダライトのバンドギャップは約3.10eVであった。単位表面積あたりの光触媒還元率は熱処理温度の上昇とともに著しく増加し、800Cで焼成した試料のCrVI還元率は500Cで焼成した試料の約18倍、SA分解率は約9倍であった。反応生成物の溶出試験では、CaとClの溶出が特に顕著であった。熱処理後に黒雲母構造を保持した試料でも光触媒活性を示したことから、この方法は雲母や類似の構造を持つ関連鉱物から光触媒を調製するのに応用できる可能性がある。
吉越 章隆
阿部 真之*; 勝部 大樹*; 大野 真也*
【課題】 効率的なN元素ドープTIO2の製造方法を提供する。 【解決手段】本発明に係るN元素ドープTIO2の製造方法は、ターゲットとなるTIO2を真空チャンバ内の所定位置に配置するステップと、真空チャンバを真空引きするステップと、ノズルを所定温度に加熱するステップと、ノズルを所定温度に維持しつつ、ノズルからNO分子の超音速分子線をターゲットに照射するステップとを備える。
杉田 剛; 下山 巖
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【課題】入手が容易な材料から環境負荷の低い方法で光触媒を製造する方法を提供する。 【解決手段】粘土鉱物と塩とを混合し、500℃以上で加熱することによる、光触媒の製造方法。前記光触媒と金属化合物を混合し、光を照射することによって、前記金属化合物を還元することを特徴とする前記金属化合物の還元方法。